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【研究背景】

植物光合作用之所以稱為地球最重要的化學(xué)反應(yīng)，是因?yàn)樗鼈兡軌蚶霉饽馨讯趸?、水或硫化氫變成碳水化合物，同時(shí)生成氧氣，提供無限的可再生能源。光合作用幾乎提供了世界上所有的氧氣需求；近年來，激發(fā)了科學(xué)界開展可能獲得清潔能源可持續(xù)生產(chǎn)的新技術(shù)，即人工光合技術(shù)。無論是自然或人工光合系統(tǒng)，最重要的組成部分是具有水氧化作用的酶或催化劑，用于提供后續(xù)還原反應(yīng)所需的質(zhì)子和電子。光系統(tǒng)II (PSII) 是自然界唯一能利用光能高效、安全將水氧化為氧氣，獲得電子和質(zhì)子的生物蛋白。將自然PSII酶固定化到人工電極上，可以為太陽能轉(zhuǎn)換提供一種巧妙而有前途的途徑。但是，PSII的穩(wěn)定性差、壽命短嚴(yán)重限制了這一過程。

【工作介紹】

鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)王少彬教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新的半人工體系，將PSII錨定在聚乙烯亞胺修飾的生物兼容性多孔碳電極上，利用光合作用機(jī)制，以及PSII/電極生物界面良好的電子傳輸，成功地產(chǎn)生氧氣，并檢測(cè)到超持久的光電轉(zhuǎn)換響應(yīng)。該體系在10h左右時(shí)，每摩爾PSII的最大TON轉(zhuǎn)化率為10,200±1,380 mol O2，展示出較高的電流到O2轉(zhuǎn)換效率。該工作揭示了PSII在光照和黑暗條件下釋放O2和形成H2O2的作用。在周期循環(huán)性光照(AM 1.5G 1 Sun) 下，該P(yáng)SII半人工電極在五天后仍可獲得持久的調(diào)制光電流信號(hào)輸出, ≈4.31 μA cm?2，獲得迄今為止關(guān)于PSII相關(guān)電極報(bào)道的最佳超長光電性能。該研究成果以 “PhotoelectrochemicalWater Oxidation and Longevous Photoelectric Conversion by a Photosystem IIElectrode”為題發(fā)表在能源類國際著名期刊AdvancedEnergyMaterials(IF25.245)上(DOI:doi.org/10.1002/aenm.202100911) ，文章第一作者: 田文婕博士，通訊作者：張華陽 博士；王少彬 教授。

【內(nèi)容表述】

利用生物質(zhì)熱解生成導(dǎo)電性良好多孔碳，負(fù)載到FTO導(dǎo)電玻璃表面，結(jié)合聚乙烯亞胺(PEI)后，成功錨定PSII活性蛋白。圖一 展示了合成示意圖(a)，PSII/PEI/碳 (Ci-PEI-PSII)光激發(fā)狀態(tài)的能級(jí)圖(b)，以及電極SEM(c)和共聚焦熒光顯微鏡照片(2D/3D, d-f)。

圖一：PSII光陽極原理圖和表征

圖二 展示C_i-PEI-PSII及對(duì)照電極在空氣氛圍，初始開路電位(OCPs)下的直接電子轉(zhuǎn)移(DET)和調(diào)制電子轉(zhuǎn)移光電響應(yīng) (MET)。

圖二：PSII光陽極的PEC性能表征。

C₃-PEI-PSII光陽極在界面上的電子轉(zhuǎn)移、光-電荷轉(zhuǎn)換效率和性能穩(wěn)定性。

光照下， C₃-PEI-PSII的RCT顯著低于C₃和PEI-PSII，證明將PSII與導(dǎo)電碳結(jié)合可有效降低PSII與電極之間的光致電子轉(zhuǎn)移電阻。C₃-PEI-PSII生物界面建立的良好交互，保證了有效的界面電荷傳遞，為后續(xù)光電反應(yīng)(PEC)提供驅(qū)動(dòng)力，實(shí)現(xiàn)高光電流輸出。有效的界面電荷轉(zhuǎn)移也可避免額外能量消耗，通過減少Chla激發(fā)態(tài)的積累，利于PSII的穩(wěn)定性。

C₃-PEI-PSII的UV-Vis光譜 (圖3a) 顯示PSII在435、470和678 nm處的吸收最大值。在初始OCP條件下，得到C3-PEI-PSII上連續(xù)可調(diào)光譜單色光照射下的DET和MET電流響應(yīng)。圖3b和c所示，JDET(0.81±0.21μA·cm^?2)和JMET(15.78±0.39μA·cm^?2)的峰值出現(xiàn)在670 nm附近(670 nm處的光強(qiáng)(P670) = 2.67 mW·cm^?2)，對(duì)應(yīng)于PSII Qy帶的激發(fā)JDET峰(1.11±0.01μA·cm^?2)和JMET峰(18.48±1.80μA·cm^?2)在約470 nm處(P470 =4.30 mW·cm^?2)出現(xiàn)，與PSII β-胡蘿卜素的激發(fā)相對(duì)應(yīng)。λ≤420 nm處的光電流來自于Bx和B_y波段的激發(fā)。與UV-Vis光譜相一致，光陽極典型的光電轉(zhuǎn)換效率IPCE最大值為662 nm (~1.2%)， MET條件下的光電轉(zhuǎn)換效率約為DET的17倍。

圖三：初始OCP下C3-PEI-PSII電極對(duì)單色光輻照的光電流相應(yīng)表征。

用于光電性能和氧氣演化的C₃-PEI-PSII氮?dú)鈼l件下的長期性能測(cè)試

C₃-PEI-PSII電極在模擬太陽光照射下，在N₂飽和緩沖電解質(zhì)中的長期性能監(jiān)測(cè)顯示，JDET在3.5小時(shí)內(nèi)衰減約24.6%。經(jīng)過1 h逐漸下降后，C₃-PEI-PSII的JMET在1 - 15 h逐漸上升，經(jīng)過24 h的光-暗循環(huán)后，JMET的產(chǎn)量為7.67±0.08μA·cm^?2。即使在連續(xù)照射(24.2 - 28 h)后，也未觀察到JMET的下降。C₃-PEI和C₃-PEI-PSII電極JMET之間的巨大差距凸顯了PSII對(duì)PEC性能的重要性。將PSII抑制劑DCMU引入C₃-PEI-PSII的電解質(zhì)溶液(N2氣氛保護(hù))中(圖4a)。DCMU導(dǎo)致PEC反應(yīng)明顯下降(圖4a)，從而證實(shí)了JMET源于PSII。然而，DCMU在1 mM和2 mM的引入仍然導(dǎo)致一些剩余的PEC活性。DCMU對(duì)JMET的不完全抑制可能是由于PEC反應(yīng)中電解質(zhì)中H₂O₂的產(chǎn)生(圖4b)，隨著時(shí)間的推移，H₂O₂的電子調(diào)制，以及電極交互連接的改善也可能是JMET在1 ~ 15 h內(nèi)逐漸增加的原因。

圖四：C3-PEI-PSII電極的長久MET測(cè)試性能表征。

長期測(cè)試中，C₃-PEI-PSII的實(shí)時(shí)產(chǎn)氧量和PSII的提取量(此處未展示)得到TOF(圖4d)和TON(圖4e)值，C₃-PEI-PSII在24 h內(nèi)產(chǎn)生的總電荷為1.01±0.06 C cm^?2(圖4c)。TOF在初始階段呈急劇上升趨勢(shì)，在4.4 ~ 5.2 h達(dá)到峰值，約為0.42±0.039 mol O₂/mol PSII s^?1，之后逐漸下降。C₃-PEI-PSII的TOF是PSII均相溶液在調(diào)制光催化水氧化反應(yīng)中產(chǎn)生的最高TOF(此處未展示)的15倍以上。與之相對(duì)應(yīng)，C₃-PEI-PSII的TONs首先上升，在10 h左右達(dá)到最大值，即生成2.90±0.28 (μmol O₂) cm^?2。在該半電池三電極體系中缺乏有效的質(zhì)子分離, 池體頂部空間微量H₂ (圖4f ~ 44 nmol,) 可以通過在線氣相色譜法檢測(cè)。

光-暗循環(huán)中O₂的演化機(jī)制

該工作闡明了長期PEC試驗(yàn)中，PSII在10 h失活前氧氣析出的機(jī)理，以解釋電極上的高法拉第產(chǎn)率和PSII功能。PSII功能：光照下PSII的水氧化功能；PSII/O₂反應(yīng)生成ROS（雙氧水）；PSII在黑暗區(qū)間分解H₂O₂功能, 最終產(chǎn)氧由圖五(d)的公式?jīng)Q定。

圖五：PSII在光電化學(xué)水氧化中涉及的反應(yīng)機(jī)理圖解

本研究揭示了PSII在光/暗循環(huán)中的多重功能。

持久的光電轉(zhuǎn)換：在定期AM 1.5G 1太陽光照(100 mW·cm^?2)下，在N₂飽和緩沖溶液中監(jiān)測(cè)到5天的MET光電流 (圖六)。

圖六：由C3-PEI-PSII電極在光暗周期(間隔時(shí)間為200 s)穩(wěn)定輸出MET光電流超過5天?；疑珔^(qū)域?yàn)闇鐭魻顟B(tài)。

作者最后組裝了半人工雙電極體系，該裝置由C₃-PEI-PSII光電陽極連接到由Nafion?117膜分離的Pt陰極組成，在雙室電池中用于長期PEC測(cè)試。在這個(gè)封閉的設(shè)置沒有電解液補(bǔ)充, 在 36.6 h周期性輻照，在0.2 V電壓條件下，C₃-PEI-PSII電極保持穩(wěn)定的輸出功率66.93 mW·m^?2，沒有衰減跡象(圖七 a、b)。

圖七：以C3-PEI-PSII為光陽極，Pt為陰極的雙電極電池的PEC功率輸出，在設(shè)定電位(U)為0.2 V下進(jìn)行光暗循環(huán) (間隔時(shí)間為200 s)。

參考文獻(xiàn)

Wenjie Tian, Huayang Zhang,* Jane Sibbons,Hongqi Sun, Hao Wang, and Shaobin Wang*；PhotoelectrochemicalWater Oxidation and Longevous Photoelectric Conversion by a Photosystem IIElectrode；Adv. Energy Mater.，2021；DOI: 10.1002/aenm.202100911.;

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202100911

文章中所用的儀器

產(chǎn)品名稱：可調(diào)單色光源系統(tǒng)

氙燈光源為全光譜光源，光譜覆蓋范圍為200-2500nm，又有與太陽光相匹配的光譜吸收，應(yīng)用范圍非常廣泛。在光化學(xué)、電化學(xué)、光電測(cè)試、光物理測(cè)試等方面除了全光譜的需求外，還需要連續(xù)的單色光用于科學(xué)研究，為了滿足多數(shù)科研工作者的要求，中教金源公司采用公司現(xiàn)有的各種氙燈光源（光催化氙燈CEL -HX、模擬日光氙燈CEL-S500,S150），匹配多種單色儀開發(fā)出了系列波長可調(diào)氙燈光源，實(shí)現(xiàn)的波長連續(xù)可調(diào)，應(yīng)用材料表征、光電測(cè)試、電化學(xué)分析、光催化及IPCE測(cè)試等多領(lǐng)域中。
  CEL-SLF300/302可調(diào)單色光源系統(tǒng)是采用300W氙燈光源，搭配多光柵掃描單色儀（主要為CEL-IS151或CEL-IS302），配合濾光片輪等周邊附件，組合而成的可調(diào)光源系統(tǒng)。

CEL-SLF300可調(diào)單色光源系統(tǒng)技術(shù)特點(diǎn)

1)光源穩(wěn)定性好，優(yōu)于0.5% ；集成度高，系統(tǒng)整合在一塊光學(xué)平板上，光路穩(wěn)定且便于運(yùn)輸；

2)光路經(jīng)過優(yōu)化，達(dá)到最大的光輸出效率50mw/cm2；輸出帶寬連續(xù)可調(diào)，0.1～30nm；

3)軟件可實(shí)現(xiàn)波長的任意調(diào)整及延時(shí)設(shè)置，USB2.0計(jì)算機(jī)接口；

4)非對(duì)稱水平Czerny-Turner光路，消慧差設(shè)計(jì)，可改善譜線對(duì)稱性和提高光學(xué)分辨率，消二次色散設(shè)計(jì)，有效抑制雜散光；

5)可根據(jù)具體需求靈活配置多塊光柵；RS232和USB接口，通過計(jì)算機(jī)控制光柵轉(zhuǎn)換、濾光片更換和波長掃描，實(shí)現(xiàn)全自動(dòng)寬光譜測(cè)試；

6)入光口可與我公司各種光源配套使用，可配光纖接口；

7)可連接我公司任意一款單點(diǎn)探測(cè)器和其它附件，還可以連接線陣、面陣探測(cè)器做攝譜儀使用，垂直出口安裝CCD；

8)精密蝸輪蝸桿傳動(dòng)，準(zhǔn)確度和重復(fù)性高，噪聲低，使用壽命長；

9)狹縫設(shè)計(jì)獨(dú)特，刃口自動(dòng)保護(hù)，寬度調(diào)節(jié)對(duì)稱性，好使用壽命長；

10)配有充氮?dú)鈱Ｓ每?，便于在紫外和近紅外有大氣吸收譜的波段范圍內(nèi)使用；

11)光學(xué)室和機(jī)械傳動(dòng)室嚴(yán)格分開，避免后者產(chǎn)生雜散光及潤滑油微量揮發(fā)對(duì)光學(xué)件的污染；

12)單色儀機(jī)體為鑄件一體結(jié)構(gòu)，保證光學(xué)系統(tǒng)穩(wěn)定性。

  濾光片輪的主要作用：多級(jí)光譜屬正常的衍射現(xiàn)象，是具有公倍數(shù)波長的光譜同時(shí)從單色儀的狹縫里出來，引起單色光的純度下降。例如，當(dāng)單色儀處在600nm時(shí)，600nm的1級(jí)光譜、300nm的2級(jí)光譜和200nm的3級(jí)光譜都會(huì)從狹縫里出來，而此時(shí)只有600nm的1級(jí)光譜才是我們需要的。為了去處2級(jí)、3級(jí)乃至多級(jí)光譜，通常采用長波通濾光片來濾掉短波長的輻射。

   可調(diào)單色光源覆蓋了紫外區(qū)、可見區(qū)、紅外區(qū)，可選光源有很多種，可選光源有氘燈、碘鎢燈、氙燈光源、汞燈光源等，其中氙燈應(yīng)用最為廣泛，并且具有連續(xù)的的全光譜。 

CEL-SLF300波長可調(diào)光源系統(tǒng)標(biāo)準(zhǔn)配置

常用可選配件
系統(tǒng)中有很多輔助配件可以幫助系統(tǒng)更方便的完成設(shè)備的運(yùn)轉(zhuǎn)。
1)CEL-NP2000強(qiáng)光光功率計(jì)   用于監(jiān)控輸出光的光功率密度
2)AULTT-P4000 光纖光譜儀   用于監(jiān)測(cè)輸出光的光譜
3) 自動(dòng)快門               Shutter用于控制照射時(shí)間
4）三維四探針樣片臺(tái)       用于放置樣品，并精確調(diào)整距離
5）5mm液晶光纖/石英光纖   用于單色光的引出照射
6） 定制光學(xué)暗箱          用于摒棄雜散光的影響和電磁屏蔽
7）光學(xué)小平臺(tái)             用于調(diào)整系統(tǒng)中各儀器的高度使光路水平
8）電化學(xué)工作站           電信號(hào)數(shù)據(jù)采集
9）各種電化學(xué)反應(yīng)池       用于光電反應(yīng)

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