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1. 文章信息

標題：Enhanced photocatalytic NO removal with the superior selectivity for NO2?/NO3? species of Bi12GeO20-based composites via a ball-milling treatment: Synergetic effect of surface oxygen vacancies and n-p heterojunctions

頁碼：Composites Part B: Engineering, 2022: 109600.

2. 文章鏈接

專用鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359836821009665

3．期刊信息

期刊名：Composites Part B: Engineering

ISSN：1359-8368

影響因子：11.322

分區(qū)信息：中科院一區(qū)Top; JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：工程技術: 多學科；材料科學，復合物

4. 作者信息：上海理工大學常飛（第一作者，第一通訊作者），胡學鋒（第二通訊作者），劉登國（第三通訊作者），孔源（第四通訊作者）

5. 光源型號：北京中教金源（CEL-LAX500, Aulight, Beijing）（500 W氙燈）

文章簡介：

氮氧化物（NOx，主要指NO和NO2）是造成酸雨、臭氧形成、光化學煙霧和全球變暖等環(huán)境問題的主要原因之一。此外，氮氧化物能夠對人類健康產(chǎn)生各種有害的影響，長期接觸低濃度氮氧化物會引起慢性咽喉炎、慢性支氣管炎等，也會引發(fā)不同程度的神經(jīng)衰弱綜合癥及牙齒酸蝕癥。由于2019年臭氧濃度明顯增加，氮氧化物減排已列入中國“十四五”規(guī)劃。

在汽車動力裝置和帶有燃燒單元工業(yè)裝置產(chǎn)生的NOx中，NO是一種占比很大的重要成分，應該通過適當?shù)奶幚磉^程來有效消除。由于在溫和條件下，半導體光催化技術可以通過吸收具有適當能量的入射光，以空氣中的分子氧作為氧化劑來完成各種污染物的去除，特別適合低濃度（ppb）水平NOx的有效去除。在此過程中，NO的氧化易導致具有更強毒性NO2的累積，因此需要設計合成具有良好NO去除和抑制NO2 產(chǎn)生的催化體系。

雖然機械球磨法可以滿足實驗室和工業(yè)生產(chǎn)的各種需求，被認為是材料加工中最經(jīng)濟、直接、綠色的技術之一，并經(jīng)常用于固相之間的物理混合和化學改性，但從未用于球磨制備Bi2S3。而且在球磨過程中，固-固接觸界面可以誘導表面氧空位（OVs）的產(chǎn)生。

界面光生載流子和活性物種調(diào)控和體系的光催化性能密切相關。表面OVs作為吸附和反應活性位點，易于協(xié)同異質(zhì)結構提高載流子的轉移和分離效率，有效促進活性物種的生成和體系光催化性能的改善，因此在光催化NO去除領域頗受關注。為提高軟鉍礦Bi12GeO20的光催化NO去除效率，本文首次以硫粉為硫源，采用綠色環(huán)保的機械球磨技術制備了Bi12GeO20基復合材料Bi12GeO20-Bi2S3。經(jīng)分析表征，證實形成了具有豐富表面OVs的n-p異質(zhì)結構的復合體系。

這些復合材料在可見光下可有效增強ppb濃度水平NO的光催化去除，對生成硝酸根和亞硝酸根離子具有較高的選擇性，顯著抑制了毒性中間體NO2的產(chǎn)生。其中，最佳的復合樣品BGS0.1具有最高的NO去除率和最強的硝酸根和亞硝酸根選擇性（96%），這主要與增強的可見光吸收、優(yōu)異的微觀結構和匹配的能帶結構密切相關。

密度泛函理論計算表明表面OVs對異質(zhì)復合體系的能帶結構和反應路徑具有明顯影響：表面OVs能促進NO的吸附，表面OVs與異質(zhì)結構一起能促進后續(xù)的氧化去除過程。基于實驗和分析結果，初步推測這些具有良好結構穩(wěn)定性和可重復利用性的n-p異質(zhì)結構為Z-Scheme復合體系。本研究為機械球磨構建具有豐富表面氧空位的異質(zhì)結構復合體系進行了有益嘗試，也為軟鉍礦Bi12GeO20的改性及在可見光光催化去除NO方面的研究提供了新的思路。