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原子分散的In-Cu雙金屬活性位點(diǎn)促進(jìn)C-C偶聯(lián)光催化CO2制乙醇
發(fā)布時(shí)間：2022-09-23 瀏覽量：1862
1. 文章信息
標(biāo)題： Atomically Dispersed Indium-Copper Dual-Metal Active Sites Promoting C?C Coupling for CO2 Photoreduction to Ethanol
中文標(biāo)題：原子分散的In-Cu雙金屬活性位點(diǎn)促進(jìn)C-C偶聯(lián)光催化CO2制乙醇
頁(yè)碼： e202208904 (1-10)
DOI： 10.1002/anie.202208904
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1002/anie.202208904
3. 期刊信息
期刊名：Angewandte Chemie International Edition
ISSN： 1433-7851
2022年影響因子： 16.823
分區(qū)信息： 中科院一區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）
涉及研究方向： 化學(xué)研究的各個(gè)領(lǐng)域
4. 作者信息：第一作者是 時(shí)海南（大連理工大學(xué)） 。通訊作者為 郭新聞（大連理工大學(xué)），侯軍剛（大連理工大學(xué)）。
5. 光化學(xué)高壓反應(yīng)釜型號(hào)：北京中教金源（CEL-HPR100T，Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.）；氙燈光源型號(hào)：北京中教金源（CEL-PE300L-3A，Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.）。
太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO2轉(zhuǎn)化提供一條潛在的綠色路徑緩解能源需求的壓力以及日益惡化的環(huán)境問(wèn)題。由于較高的能壘，遲緩的動(dòng)力學(xué)以及很低的多電子利用效率，高附加值太陽(yáng)燃料（C2+）如乙烯、乙烷、乙醇等的生成仍然具有很大的挑戰(zhàn)。它對(duì)光催化劑的設(shè)計(jì)與制備提出了更高的要求。Cu被認(rèn)為是CO2轉(zhuǎn)化生成C2+產(chǎn)物最具有活性的金屬，Cu+對(duì)*CO具有較好的吸附能力促進(jìn)碳-碳偶聯(lián)。
如何設(shè)計(jì)Cu基催化劑光催化CO2還原制備C2+，同時(shí)具有較高的活性和選擇性是難點(diǎn)。單原子催化劑被不斷地證明在CO2還原反應(yīng)中具有較高的活性與選擇性。然而，對(duì)于光催化CO2還原生成C2+產(chǎn)物中多電子-質(zhì)子的反應(yīng)過(guò)程，單原子金屬位點(diǎn)結(jié)構(gòu)的單一性使其催化性能受到了內(nèi)在的限制?；诖?，開發(fā)多功能的原子分散的催化劑滿足光催化CO2反應(yīng)過(guò)程需要的較好的光吸收、電荷分離效率，高活性的反應(yīng)位點(diǎn)，尤其增強(qiáng)對(duì)中間體*CO吸附促進(jìn)C-C偶聯(lián)，提高C2+產(chǎn)物的生成是非常必要的。
本工作以氮化碳為載體，采用原位熱解的策略制備了原子分散的In-Cu雙金屬催化劑，實(shí)現(xiàn)了光催化CO2還原制乙醇。
調(diào)控金屬Cu，以及In的負(fù)載量，增強(qiáng)光吸收、電荷分離效率，光還原CO2制乙醇的生成速率達(dá)到28.5 umol g-1 h-1，選擇性達(dá)到92%。
實(shí)驗(yàn)結(jié)合DFT計(jì)算表明：原子In引入到Cu單原子催化劑中，加速了氮化碳載體向金屬位點(diǎn)的電子轉(zhuǎn)移，提高電荷分離及利用效率；In向Cu位點(diǎn)轉(zhuǎn)移電子，調(diào)控Cu的電子結(jié)構(gòu)，使其富集電子，更具有活性；In-Cu發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)，增強(qiáng)*CO的吸附促進(jìn)C-C偶聯(lián)；In-Cu位點(diǎn)參與*CO二聚作用，降低*COCO的生成能壘，促進(jìn)乙醇的生成。