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增強(qiáng)含氧自由基的產(chǎn)生和NO去除選擇性的超穩(wěn)定Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p異質(zhì)復(fù)合體系
發(fā)布時間：2022-08-31 瀏覽量：3884
1.文章信息
標(biāo)題：Ultra-stable Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p heterojunctions induced simultaneous generation of radicals ·OH and ·O2? and NO conversion to nitrate/nitrite species with high selectivity under visible light
頁碼：Chemical Engineering Journal, 2022: 127443.
2. 文章鏈接
專用鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720335671
3．期刊信息
期刊名：Chemical Engineering Journal
ISSN：1385-8947
影響因子：16.744
分區(qū)信息：中科院一區(qū)Top; JCR分區(qū)（Q1）
涉及研究方向：工程技術(shù): 化工；環(huán)境
4. 作者信息：上海理工大學(xué)常飛（第一作者，第一通訊作者），胡學(xué)鋒（第二通訊作者）
5. 光源型號：北京中教金源（CEL-LAX500, Aulight, Beijing）（500 W氙燈）、全光譜光功率計（CEL-NP2000-2, Aulight）
文章簡介：
隨著工業(yè)化的蓬勃發(fā)展，大氣環(huán)境中NOx的迅速增加引起了世界各國科研人員的密切關(guān)注和憂慮，“NOx”包括多種化合物，一般指NO和NO2的混合物，它們是氮氧化物家族中最常見的污染氣體分子。
人們普遍認(rèn)為，燃煤燃燒和汽車尾氣排放的大量NOx已造成直接和嚴(yán)重的環(huán)境問題，如光化學(xué)煙霧、酸雨和臭氧消耗，以及人類的健康問題。因此，氮氧化物濃度已成為評價空氣質(zhì)量水平的最重要指標(biāo)之一。盡管各種傳統(tǒng)處理方法（如物理吸附、生物過濾和熱催化）已用于NOx排放控制和去除，但有效去除低濃度如ppb水平的NOx仍存在巨大挑戰(zhàn)性，需要進(jìn)行深入和系統(tǒng)的研究。
近年來，半導(dǎo)體光催化作為一種綠色可持續(xù)的空氣污染治理技術(shù)，因其操作簡易、性能突出、反應(yīng)條件溫和且不用外加氧化劑等特點而備受關(guān)注。光催化氧化去除低濃度NO被認(rèn)為是大氣環(huán)境治理的一種有效措施。然而，NO的光催化氧化不可避免地生成比毒性更強(qiáng)的中間體NO2，NO2產(chǎn)生量太多則會抵消NO去除的總體去除效率。
為盡量避免這種情況，可對光催化體系進(jìn)行設(shè)計與改進(jìn)以限制有毒NO2的形成和排放。已有不少光催化體系的改性方法報道，如貴金屬沉積、缺陷工程、堿金屬摻雜以及半導(dǎo)體/半導(dǎo)體復(fù)合等，但避免有毒副產(chǎn)物NO2的形成和排放的光催化系統(tǒng)的設(shè)計仍然是NO去除方面的一個巨大挑戰(zhàn)。為了解決這個問題，本研究通過一種簡易的陰離子交換途徑構(gòu)筑了Bi4O5Br2/Bi2S3復(fù)合材料，即在室溫下將純Bi4O5Br2（BB）在二硫化碳中直接分散硫化。分析表征結(jié)果證實原位形成的Bi2S3（BS）與BB緊密結(jié)合形成了n-p異質(zhì)結(jié)構(gòu)。
可見光下與BB相比，盡管n-p異質(zhì)復(fù)合材料BB-BS的光催化去除NO的效果幾乎相同，但其NOx去除和NO2?/NO3?生成選擇性明顯升高。其中最佳復(fù)合樣品BB-BS60對NOx的去除率是BB的1.5倍，但NO2?/NO3?生成選擇性能從BB的從60%提升到BB-BS60的90%，這也說明NO2的形成被顯著抑制。其中NO2?/NO3?的生成可以通過FT-IR光譜和XPS分析證實。本文系統(tǒng)地討論了光催化性能和NO2?/NO3?生成選擇性的變化，主要歸因于體系通過Z-scheme的n-p異質(zhì)結(jié)構(gòu)能顯著促進(jìn)可見光吸收增強(qiáng)以及界面載流子的分離和活性氧化自由基·OH和·O2?的生成。
這些結(jié)構(gòu)超穩(wěn)定的復(fù)合材料可以連續(xù)使用五次，不需要表面清潔也能很好保持光催化性能。這項工作有助于在鉍系材料表面簡易引入窄帶隙半導(dǎo)體如硫化鉍形成異質(zhì)復(fù)合體系，顯著改善NOx的去除以及有效避免毒性中間產(chǎn)物NO2的形成或排放。
SEM 圖：BB(a), BB-BS20(b), BB-BS60(c), BB-BS100(d); BB-BS60 SEM圖(e)和元素分布Bi(f), O(g), Br(h), S(i)
趨勢變化：NO轉(zhuǎn)化(a), NOx轉(zhuǎn)化(b), NO2生成(c), 15分鐘時NO, NOx及選擇性變化 (d)
樣品BB-BS60 反應(yīng)前和5次反應(yīng)后的FT-IR變化(a), 樣品NOx BB-BS60吸附NO2?/NO3? 離子，5次反應(yīng)及持續(xù)反應(yīng)200分鐘后的XPS變化(b)
可見光下Z-scheme n-p異質(zhì)復(fù)合體系界面載流子的遷移和反應(yīng)機(jī)理