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厘米級鈣鈦礦型SrTaO2N單晶用于高效光電化學(xué)水分解
發(fā)布時間：2022-11-14 瀏覽量：1665
1. 文章信息
標(biāo)題：Centimeter-scale perovskite SrTaO2N single crystals with enhanced photoelectrochemical performance
頁碼：10.1016/j.scib.2022.06.005
2. 文章鏈接
專用鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.06.005
3. 期刊信息
期刊名：Science Bulletin
ISSN: 2095-9273
影響因子：20.577
分區(qū)信息：中科院1區(qū)；JCR分區(qū)（Q1）
涉及研究方向：綜合性期刊
4. 作者信息：
第一作者：南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院博士研究生：徐曉明
通訊作者：南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院教授：李朝升
5. 光源型號：北京中教金源(CEL-AAAS50, Beijing Au-light, China)（太陽光模擬器）
文章簡介：
大尺寸單晶在鐵電和光電能量轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用。因為具有較高的理論太陽能-氫氣效率，鈣鈦礦氧氮化物在光電化學(xué)水分解反應(yīng)的研究中也引起了人們的關(guān)注。然而，鈣鈦礦氧氮化物單晶的合成需要結(jié)合陽離子交換和氨化過程，這極具挑戰(zhàn)性。本研究提出了一種無機(jī)蒸氣法，克服了單晶生長過程中Sr2+、Li+、N3-等離子遷移的動力學(xué)限制，實現(xiàn)了LiTaO3（110）向SrTaO2N（110）的轉(zhuǎn)換，并首次制備出厘米級SrTaO2N單晶。
結(jié)合拉曼光譜、晶體結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論，我們確定了其轉(zhuǎn)換遵循拓?fù)滢D(zhuǎn)換的模式。與傳統(tǒng)的SrTaO2N顆粒組裝薄膜相比，本工作制備的SrTaO2N單晶具有更少的顆粒間界面和晶界，并在光電化學(xué)水氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出極高的性能。
特別是，SrTaO2N單晶在0.6 V vs. RHE的偏壓下，顯示出迄今為止最高的光電流密度（1.20 mA cm-2）和最高的光電流填充因子（47.6%）。與報道的原位SrTaO2N薄膜相比，其開啟電位降低了200 mV，光電流填充因子提高了2到3倍。此外，這種方法對于其他鈣鈦礦型氧氮化物單晶的合成具有一定的普適性。
我們一致認(rèn)為本文的創(chuàng)新之處有以下幾點：
1. 本研究提出了一種無機(jī)蒸氣法，克服了單晶生長過程中Sr2+、Li+、N3-等離子遷移的動力學(xué)限制，實現(xiàn)了LiTaO3（110）向SrTaO2N（110）的拓?fù)滢D(zhuǎn)換，并首次制備出厘米級SrTaO2N單晶
2. SrTaO2N單晶在0.6 V vs. RHE的偏壓下，顯示出迄今為止最高的光電流密度（1.20 mA cm-2）和最高的光電流填充因子（47.6%）。
