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氫氣作為一種重要的化工原料和工業(yè)保護氣體，在國民經(jīng)濟和社會發(fā)展的各個領(lǐng)域中發(fā)揮著重要作用。因此，實現(xiàn)氫能的低成本高效制取契合我國工業(yè)發(fā)展需求，契合新時代主題。近年來，太陽能光催化分解水技術(shù)被認為是實現(xiàn)清潔可持續(xù)氫氣綠色高效生產(chǎn)的重要途徑，素有“水中取火”之稱。然而，傳統(tǒng)研究更多聚焦于可見光吸收以及光生載流子分離與傳遞等性能對光催化制氫反應(yīng)活性的影響，而水吸附特性作為限制光催化制氫反應(yīng)速率提升的一個重要性能，目前尚未有相關(guān)系統(tǒng)的研究報道。

　　西安交大化工學(xué)院楊貴東教授與澳大利亞昆士蘭大學(xué)化工學(xué)院王連洲教授共同聚焦水吸附性能與光催化制氫反應(yīng)活性之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。楊貴東教授課題組選用g-C3N4為研究目標，針對于傳統(tǒng)塊體g-C3N4光滑表面難以實現(xiàn)水分子有效吸附的問題，提出通過催化劑表面點缺陷位的構(gòu)筑，從而強化g-C3N4水分子吸附的設(shè)想。基于該思路，該課題組首次通過兩步納米鑄造法制備了新型三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列，研究表面點缺陷位的催化行為，發(fā)現(xiàn)其獨特的周期性分層結(jié)構(gòu)可隨著納米球堆疊層數(shù)的變化提供不同數(shù)量的點缺陷位，從而使水分子吸附和堆疊層數(shù)產(chǎn)生了經(jīng)典的“火山圖”關(guān)系，最終導(dǎo)致g-C3N4催化劑具有了堆疊層數(shù)依賴的光解水制氫活性。研究結(jié)果顯示，當平均堆疊層數(shù)為6時，點缺陷位和水分子吸附達到了最優(yōu)化的匹配值，使三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列產(chǎn)生了高的可見光產(chǎn)氫活性，比塊體g-C3N4催化劑提高了21.2倍。這一工作揭示了光催化反應(yīng)過程中點缺陷位對提升水吸附進而促進光解水制氫反應(yīng)活性的基本原理，為通過調(diào)控表面水吸附設(shè)計高性能光催化劑提供了重要的指導(dǎo)和研究思路。

　　近日，上述研究成果在全球化學(xué)頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）（影響因子12.102）上發(fā)表論文《三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列中具有堆疊層數(shù)依賴性的水吸附對光催化分解水制氫性能的影響》（Stacking-Layer-Number Dependence of Water Adsorption in 3D Ordered Close-Packed g-C3N4Nanosphere Arrays for Photocatalytic Hydrogen Evolution）的論文。該論文第一作者為化工學(xué)院博士生林波，通訊作者為楊貴東教授和王連洲教授，第一作者與第一通訊單位均為西安交通大學(xué)化工學(xué)院。該論文實現(xiàn)了化工學(xué)院在德國應(yīng)用化學(xué)期刊上發(fā)表論文的突破。

　　楊貴東教授課題組長期從事光催化反應(yīng)過程強化的研究工作，近年來，在《德國應(yīng)用化學(xué)》《ACS催化》《應(yīng)用催化B輯：環(huán)境》《納米能源》等影響因子大于10的期刊發(fā)表SCI論文11篇；被SCI引用1673次，其中SCI他引1518次，引用超過100次的論文4篇，單篇最高SCI他引369次；9篇入選ESI熱點/高被引論文，其中4篇為ESI熱點論文。

　　該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費以及香港王寬誠教育基金的資助，以及西安交通大學(xué)國際電解質(zhì)研究中心以及化工學(xué)院分析測試中心的儀器支持。