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光電化學(xué)水分解可將豐富且安全的太陽能轉(zhuǎn)化為綠色的氫能,這對于人類社會的可持續(xù)發(fā)展具有重要的意義。實(shí)用型的光電化學(xué)水分解非常需要具有優(yōu)秀電子傳輸特性兼具成本優(yōu)勢的光陽極。CdS是一種廣泛用于光電化學(xué)器件的n型半導(dǎo)體,具有可見光吸收(~2.4 eV)和良好的電子傳輸能力,有利于光生電荷的有效分離。因此,學(xué)者們對CdS一直具有濃厚的研究興趣。限制CdS光電性能的主要因素就是界面上作為光生載流子復(fù)合中心的表面態(tài)和缺陷,因而調(diào)控其表面的電荷分離能力對于實(shí)現(xiàn)高性能水分解過程至關(guān)重要。
近日,中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所況永波研究員團(tuán)隊(duì)報道了一種簡便且經(jīng)濟(jì)的界面調(diào)控方法,即通過原位光活化來顯著改善CdS光陽極的表面電荷分離性能。該方法可形成有利于光生空穴轉(zhuǎn)移的硫代硫酸根離子來有效減少表面電荷復(fù)合,同時在CdS表面用磷酸根離子溶解Cd2+形成均勻的納米多孔形貌,有效提升CdS光陽極的光電轉(zhuǎn)換效率。
采用粒子轉(zhuǎn)移法得到的CdS光電極在原位光活化后展現(xiàn)出相比于原樣品近三倍的光電流,且在480 nm的入射光下其光電轉(zhuǎn)換效率(IPCE)在0.6 VRHE的電位下超過80%。由化學(xué)水浴沉積法制備的CdS薄膜在活化后的光電流提升到原來的四倍,在455 nm和0.6 VRHE條件下其IPCE為91.7%。在硼酸緩沖溶液中,活化后的CdS光陽極在犧牲劑亞硫酸鹽存在的情況下在太陽能制氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上所述,該工作展示了在不同活化條件下CdS電極與溶液中各種離子的動態(tài)相互作用?;谶@些新概念和對界面的理解,該工作開發(fā)了一種有效的活化策略,將CdS電極通過原位調(diào)控的方法實(shí)現(xiàn)性能的巨大提升?;罨^程使CdS電極產(chǎn)生一個比較完美的表面,最大限度地通過界面提取載流子。從實(shí)際出發(fā),該工作為充分挖掘CdS光電極的潛力提供了一種簡便且具有成本優(yōu)勢的方法,這可以為其他鎘基或硫化物材料開發(fā)更普遍適用的表面功能化技術(shù)提供參考價值。
該研究得到了國家自然科學(xué)基金(21805298,21905288,51904288)、浙江省自然科學(xué)基金(Z21B030017)等項(xiàng)目的支持