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光催化凈化CO的種類
發(fā)布時(shí)間：2023-02-07 瀏覽量：1826
CO 是一種無色、無臭、無味、無刺激性、對(duì)血液和神經(jīng)有害的毒性氣體，其來源廣泛，一切含碳物質(zhì)在燃燒不充分條件下都可產(chǎn)生 CO。CO 消除在許多領(lǐng)域具有重要價(jià)值，如在礦井、煤工業(yè)、軍事上用到的呼吸用氣體凈化裝置、煙草降害、內(nèi)封閉式 CO2激光器中氣體的純化、CO 氣體探測(cè)器、封閉體系(如飛機(jī)、潛艇、航天器等)中以及燃料電池中微量 CO 的消除均有重要的應(yīng)用前景。當(dāng)前對(duì)CO 的消除一般采用催化氧化法，例如三效催化劑對(duì)機(jī)動(dòng)車尾氣的處理。然而通常催化氧化技術(shù)工作溫度高、耗能大，或因使用催化材料中貴金屬價(jià)格昂貴，難以滿足不同條件下對(duì) CO 高效消除的需求。光催化技術(shù)是近年來發(fā)展起來的一種多相高級(jí)氧化技術(shù)，同樣成為凈化 CO 的有效手段之一。
用于光催化凈化 CO的光催化劑種類較多。其中，非TiO2基的 ZnO和Mo/SiO2等對(duì) CO 表現(xiàn)出良好的凈化效率。在紫外可見光照射下，ZnO 光催化劑 5h 即可將富氫氣氛中(0.98% CO、1.18% 02和 97.84% H2) 52%的 CO 優(yōu)先氧化成 CO2，且選擇性達(dá)到 92%。隨后再引入0.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Cu2+ 到 ZnO 中發(fā)現(xiàn)，經(jīng)3 h紫外可見光照射后CO的凈化率為91%，并且CO2選擇性高達(dá) 99%。研究認(rèn)為Cu2+的引入有利于捕獲光生電子，促進(jìn)了O2分子被 Cu+還原并接收鄰近甲醛物種的 H+，這是其活性提高的主要原因。此外研究者以Mo/SiO2為例，分別考察了紫外照射下不同化劑(NO、N2O和O2)對(duì)CO光催化氧化的影響。發(fā)現(xiàn) CO 反應(yīng)速率與(Mo5+-O)*物種濃度、氧化劑種類及其濃度相關(guān)。在富氫條件下，紫外光照射 Mo/SiO2催化劑3h就能完全凈化氣氛中 CO，并且選擇性高達(dá) 99%，遠(yuǎn)高于 P25 的活性45。
TiO2基催化劑對(duì) CO 光催化凈化同樣受到研究者的廣泛關(guān)注。研究者們做了大量關(guān)于擴(kuò)展TiO2響應(yīng)光區(qū)的工作，比如引入適量的過渡金屬氯化物到TiO2表面，可以實(shí)現(xiàn)催化劑的可見光響應(yīng)。此外，通過 C 單質(zhì)的修飾同樣能有效地促進(jìn)其對(duì)可見光的吸收，進(jìn)而提高催化凈化 CO 的性能。0.42%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))C-TiO2催化劑在可見光照射 6 h即可消除 70%的CO，遠(yuǎn)高于TiO2催化劑。向TiO2表面擔(dān)載貴金屬是提高其光催化凈化 CO 活性的有效途徑。比如，可見光下 Au 納米顆粒的局域表面等離子體共振(localized surface plasmon resonance，LSPR)效應(yīng)促進(jìn)了CO在其表面的吸附和活化，從而使 Au/TiO2對(duì) CO 表現(xiàn)出良好的光催化氧化活性。為了有效地活化 Au/TiO2光催化劑，研究者比較了常壓氧氣和氬氣冷等離子體活化以及常規(guī)煅燒活化對(duì)催化劑活性的影響。發(fā)現(xiàn)具有類似平均粒徑的三個(gè)樣品中，常壓氧氣冷等離子體活化表現(xiàn)出最好的光催化氧化 CO 的活性，流動(dòng)體系中凈化效率達(dá) 78%(1000 uL/L CO)。這是由于該方法活化的催化劑具有最高的表面氧物種濃度，Au納米顆粒因LSPR 吸收可見光而產(chǎn)生的電子有利于超氧物種( O-2)的形成。此外該催化劑具有最低的金屬態(tài) Au 濃度，因?yàn)樵谡T導(dǎo)期離子態(tài) Au 物種被快速還原為金屬態(tài)，在 Au 顆粒和TiO2界面形成大量低配位 Au 物種。
與 Au/TiO2或 Pd/TiO2催化劑相比，Pt/TiO2催化劑表現(xiàn)出更加優(yōu)異的光催化凈化CO性能。有報(bào)道稱同等條件下，1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Pt/TiO2催化劑光催化CO消除活性分別7倍或11 倍于 0.5%( 質(zhì)量分?jǐn)?shù))Pd/TiO2和0.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Au/TiO2，并且發(fā)現(xiàn)制備方法也是影響催化活性的重要因素。影響 Pt/TiO2催化劑活性的因素較多，研究者考察了負(fù)載量對(duì)活性的影響，他們?cè)诖蟊缺砻娣e金紅石TiO2表面擔(dān)載不同含量 [0~0.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù) )] 的 Pt 顆粒，發(fā)現(xiàn) 0.3%( 質(zhì)量分?jǐn)?shù))負(fù)載量的催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)的可見光降解 CO 的催化活性。同樣前處理?xiàng)l件也影響催化劑的性能，他們發(fā)現(xiàn) 400℃煅燒2h 處理的 Pt/TiO2催化劑對(duì) CO表現(xiàn)出最好的活性。同時(shí) 500℃還原處理失活的催化劑可以再生催化劑。有研究者采用光沉積法制備了具有不同價(jià)態(tài) Pt物種的 Pt/TiO2催化劑，考察了不同 Pt 物種對(duì) CO光催化凈化性能的影響，發(fā)現(xiàn) Pt/TiO2的催化活性隨著氧化態(tài) Pt 物種濃度的下降而提高，金屬態(tài) Pt是 CO 光催化氧化的活性中心。
此外，由于多孔材料有利于光生電子的分離以及貴金屬顆粒的分散，將TiO2構(gòu)筑為多孔材料能夠進(jìn)一步提高其催化性能。研究者采用低溫溶膠-凝膠方法制備了 Pt摻雜的TiO2催化劑，評(píng)價(jià)了氧氣條件下對(duì) CO 的光催化氧化活性。發(fā)現(xiàn) Pt 摻雜的多孔TiO2催化劑較商用TiO2 (p25)及光沉積制備的 Pt/P25 表現(xiàn)出明顯的催化活性的提升，紫外光照射35 min，多孔 Pt/TiO2催化劑即可將 CO (400u L/L) 完全催化消除;經(jīng)1h照射后，Pt/P25和P25 催化劑催化 CO 氧化效率分別為 67%和 27%。研究認(rèn)為光生電子和空穴生成與分離效率的提高是多孔 Pt/TiO2催化劑具有良好活性的根本原因。
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