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納米科技已成為許多國家提升核心競爭力的戰(zhàn)略選擇，也是我國有望實(shí)現(xiàn)跨越式發(fā)展的領(lǐng)域之一。納米/微結(jié)構(gòu)材料具有獨(dú)特的物理和化學(xué)特性，能夠?yàn)榉乐苇h(huán)境污染和開發(fā)清潔、可持續(xù)能源提供機(jī)遇。近年來，隨著納米科學(xué)和合成技術(shù)的發(fā)展，各國在具有多級孔結(jié)構(gòu)微納催化劑與反應(yīng)器的創(chuàng)制和應(yīng)用等方面也取得了飛速發(fā)展。本章將從空氣凈化、水處理和自清潔等領(lǐng)域分別介紹具有多級孔結(jié)構(gòu)微納催化劑與反應(yīng)器在環(huán)境催化應(yīng)用中的新進(jìn)展。

排入大氣中的揮發(fā)性有機(jī)物 ( volatile organic compounds，VOCs)是重要的細(xì)顆粒物形成的前體物，在太陽光(主要是紫外光)的照射下，發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，形成光化學(xué)煙霧。普遍認(rèn)為高碳的 VOCs 對氣溶膠的生成作用較大，其中芳香烴類化合物是生成二次氣溶膠的主要物種。此外，一些含鹵素的 VOCs 在進(jìn)入大氣平流層后，在紫外線的作用下發(fā)生一系列化學(xué)反應(yīng)，消耗大氣層中的臭氧，從而引起臭氧空洞。需要指出的是，作為天然氣的主要成分，甲烷是溫室效應(yīng)高于CO?數(shù)十倍的溫室氣體。VOCs 對環(huán)境有重大的危害，威脅人們的日常生活和身體健康，此外，大多數(shù) VOCs 有毒、有刺激性氣味，從而直接危害人體健康。因此，嚴(yán)格控制VOCs 的排放將產(chǎn)生顯著的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益。其中，關(guān)鍵的科學(xué)問題是高效 VOCs 催化凈化技術(shù)的研究和新型催化材料的開發(fā)。光催化技術(shù)是近年來迅速發(fā)展起來的一種多相高級氧化技術(shù)，是一種凈化低濃度 VOCs 廢氣的有效手段，受到國內(nèi)外的廣泛關(guān)注。光催化技術(shù)的核心是高效光催化材料的研發(fā)。VOCs 品種繁多，且大部分分子結(jié)構(gòu)較大。為了 VOCs 分子在催化劑體系中的良好傳質(zhì)、吸附和活化，要求催化材料具有較高的比表面積和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)。相對于微孔材料，介孔和大孔材料具有更大的孔徑和更強(qiáng)的表面疏水性。多級孔材料兼具不同類型孔體系的特征，較單一孔材料具有更加發(fā)達(dá)的孔道結(jié)構(gòu)和高的比表面積，便于大分子VOCs 的高效傳質(zhì)和吸附，因而對 VOCs 表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化凈化性能。

作為一類常見多級孔材料，活性炭 (activated carbon，AC)被認(rèn)為是擔(dān)載TiO?活性組分的有效載體。它對多種 VOCs 分子具有很強(qiáng)的鍵合力，能大大促進(jìn)催化劑對 VOCs 分子的吸附，降低了水蒸氣和污染物之間的競爭吸附，從而提高活性組分TiO?周圍 VOCs 污染物的濃度，有利于光催化反應(yīng)的順利進(jìn)行。研究發(fā)現(xiàn) AC 和P25 的復(fù)合能夠降低短接觸和高水汽對 VOCs(苯、甲苯、二甲苯和甲醛)光催化凈化的抑制作用。比如，當(dāng)相對濕度由 10% 增大到 60% 后，P25催化苯轉(zhuǎn)化率由 57.5% 降至 5.6%，而AC 擔(dān)載 P25 復(fù)合材料上由 74.3%降至60.5%。類似地，當(dāng)接觸時間由 3.7 min 降至0.6 min 后，P25 催化二甲苯轉(zhuǎn)化率降低了 42%，而 P25/AC 降低約35%。盡管AC 和P25 的復(fù)合能夠促進(jìn) VOCs的催化降解，但由于 AC 較強(qiáng)的吸附能力，會抑制VOCs分子在催化劑表面的擴(kuò)散，從而導(dǎo)致 VOCs礦化率的下降。例如對乙炔的礦化率從 100% 下降至 59.6%。研究者認(rèn)為較高的比表面積和孔隙結(jié)構(gòu)(特別是微孔結(jié)構(gòu)能抑制 VOCs分子的逸出(延長接觸時間)，從而增強(qiáng)反應(yīng)物的吸附和反應(yīng)可能性;并且相互貫通的孔隙結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)反應(yīng)物向活性部位的擴(kuò)散并增強(qiáng)捕光能力。這些是 UV100 優(yōu)于 P25 在甲基-乙基-酮光催化凈化的主要原因。除了活性炭以外，其它多孔載體同樣也表現(xiàn)出類似的強(qiáng)吸附性能。例如將蒙脫土與 TiO?進(jìn)行復(fù)合可得到多孔蒙脫土 -TiO?納米復(fù)合材料，其具有兩倍于 P25 的比表面積，吸附甲醛的能力提高 4.1 倍。    

通過與其它材料復(fù)合，能夠調(diào)節(jié)TiO?的物化性質(zhì)，從而改善催化劑的催化性能。采用一步水熱合成可制備一系列多壁碳納米管 (multi-wall carbon nanotube，MWCNT) 與二氧化的復(fù)合多孔材料。研究發(fā)現(xiàn) MWCNT 的引入改善了 TiO?物化性質(zhì)(結(jié)構(gòu)、尺寸和晶面)，對氣相和液相二甲苯光催化降解性能均表現(xiàn)出明顯的促進(jìn)作用。研究者采用水熱法以及原位還原法可制備出一系列具有多級孔結(jié)構(gòu) TiO?-graphene 復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)石墨 (graphene)的引入能提高復(fù)合材料對空氣中丙酮的光催化降解效率。在紫外光照下，當(dāng) TiO?-graphene 復(fù)合材料中石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.05%時，對丙酮具有最高的降解效率，并且 1.7 倍和1.6 倍于相應(yīng)的 TiO?和商用P25材料。石墨烯可以高效地接收和轉(zhuǎn)移電子，降低催化劑上電荷的復(fù)合能力，是提高該催化劑光催化活性的關(guān)鍵因素。多孔0.1%Mn/TiO?/ZSM5和Mn/meso-TiO?納米材料在真空紫外(VUV)照射下通過O?輔助，能有效地同時催化氧化去除苯和O?副產(chǎn)物。研究發(fā)現(xiàn) Mn/meso-TiO?上苯降解的效率為82%，明顯高于 meso-TiO?上的70% 和商用P25的48%。

該催化劑優(yōu)異的性能與O?在氧化錳氧空位上解離生成的高活性氧物種有關(guān)。由于傳統(tǒng) TiO?僅受紫外光區(qū)響應(yīng)的限制，制約了其在實(shí)際中的廣泛應(yīng)用，因此拓寬其光響應(yīng)至可見光區(qū)具有重要意義，而與可見光響應(yīng)材料復(fù)合是有效方法之一。比如，采用耦合法可制備得到多孔異質(zhì)結(jié) LaVO?/TiO?納米催化劑，在可見光或紫外光照射下，與不同TiO?材料相比，該類催化劑對苯的光催化降解表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。研究認(rèn)為合適的帶隙能以及異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)是其優(yōu)異性能的主要原因。

除了TiO?基的多級孔光催化劑，其它一些多孔催化劑同樣對 VOCs 表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化凈化效率。例如，與商用TiO?光催化劑相比，納米多孔In(OH)?在紫外光照射下對氣相丙酮、苯和甲苯光催化降解表現(xiàn)出較高的催化活性和穩(wěn)定性。對甲苯氧化來說，In(OH)?的凈化率達(dá) 25%，5倍于商用TiO?，催化劑上 CO?的產(chǎn)率達(dá) 250 μL/L，遠(yuǎn)高于TiO?上的 20 μL/L ; 同時該催化劑在 60 h 連續(xù)反應(yīng)后活性無明顯下降。獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和良好的表面性質(zhì)使得In(OH)?具有強(qiáng)氧化能力，豐富的表面羥基、高表面積以及貫通的多孔結(jié)構(gòu)，這些特性使得納米多孔In(OH)?催化劑具有優(yōu)異的光催化凈化 VOCs 性能。研究表明，在紫外燈照射下，具有大比表面積的多孔Ga2O3;較TiO2表現(xiàn)出更為優(yōu)異的催化苯氧化的活性和穩(wěn)定性:多孔Ga2O3對苯的催化凈化率和礦化率高達(dá) 42% 和 95%，并且在 80 h連續(xù)反應(yīng)后活性無明顯降低;而TiO?對苯的凈化率由初始的 13% 經(jīng)過 80 h 后速失活至無轉(zhuǎn)化率。多孔 Ga2O3較大的比表面積和發(fā)達(dá)孔結(jié)構(gòu)有利于其對光的吸收，多孔結(jié)構(gòu)以及較高的能帶(4.8 ev) 都是其具有高活性的重要因素。

由于 VOCs 組分復(fù)雜，具有排放多樣性，單一的光催化凈化技術(shù)難以滿足實(shí)際應(yīng)用的需求，近年來利用多種技術(shù)耦合成為解決此問題的有效手段，其中光熱協(xié)同技術(shù)表現(xiàn)出優(yōu)異的凈化 VOCs 性能。研究者發(fā)現(xiàn)鉀錳礦型八面體分子篩 (OMS-2)納米棒催化劑具有可調(diào)的氧空位濃度，從而在全光譜下表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸收能力。OMS-2 催化劑能夠?qū)⑻柲苡行У剞D(zhuǎn)換為熱能，使材料表面溫度最高能升至 220°C。在全光譜照射下，OMS-2 催化劑對苯、甲苯和丙酮等有機(jī)污染物表現(xiàn)出極高的催化活性和較好的穩(wěn)定性。在太陽光輻照下的 OMS-2 催化劑氧化苯的初始CO?生成速率較文獻(xiàn)中報道的近紅外光下 Bi2WO6/TiO2催化劑提高了 22 倍。同時，該催化劑在循環(huán)40 次后活性未出現(xiàn)明顯下降。研究表明較高的氧空位濃度是OMS-2 納米棒催化劑具有優(yōu)異光熱協(xié)同催化凈化性能的關(guān)鍵。此外，F(xiàn)e 的摻雜也能進(jìn)一步促進(jìn) OMS-2 納米棒催化劑對 VOCS 凈化效率的提高。

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